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ジスルフィドで装飾された有機金属レニウム光増感剤における励起状態ポピュレーションの分岐がアンチカーシャ発光を引き起こす

タイトル	ジスルフィドで装飾された有機金属レニウム光増感剤における励起状態ポピュレーションの分岐がアンチカーシャ発光を引き起こす
著者紹介	ユリア・フランツ、マヌエル・オエルシュレーゲル、J・パトリック・ゾーベル、シャオ・アン・ホア、ヤン・ヘンドリック・ボーター、ルシウス・シュミット、ジャコモ・モルセッリ、オリバー・S・ヴェンガー、ディルク・シュヴァルツァー、フラン・マイヤー、レティシア・ゴンサレス
雑誌	アメリカ化学会誌
日付	04/10/2024
土居	10.1021/jacs.4c00548
はじめに	本研究では、ビピリジン配位子上のジスルフィドユニットを特徴とするレニウムジイミン光増感剤について調べ、アンチカーシャ発光を明らかにした。定常状態および超高速分光法と非断熱動力学シミュレーションを組み合わせて、励起状態ダイナミクスの詳細を明らかにした。すなわち、低エネルギーの(S-Sbpy 4,4)-配位子中心励起状態(3LC)と、高エネルギーの金属-(bpy)-配位子電荷移動状態(3MLCT)である。3LC状態はジスルフィド基を反結合σ*軌道に励起し、S-S結合を伸長する。注目すべきは、より高次の3MLCT状態が270ナノ秒の寿命を持つ発光を示すことであり、これは反カーシャ的な振る舞いを示している。この発見は、エネルギー障壁≥0.6eVあるいは最小限の電子的結合が、母集団が3MLCT状態になると3LC状態への反応を阻害することを示唆している。この研究は、実験と計算の相乗効果によって解読された遷移金属光増感剤の複雑な励起状態ダイナミクスの例である。ジスルフィド官能基化は、潜在的な電子やエネルギー移動反応のための過剰エネルギーを利用する新しい戦略として提案されている。
引用	Julia Franz, Manuel Oelschlegel and J. Patrick Zobel et al. Bifurcation of Excited-State Population Leads to Anti-Kasha Luminescence in a Disulfide-Decorated Organometallic Rhenium Photosensitizer.J. Am.Chem.Soc.Vol.146(16):11272-11288。DOI: 10.1021/jacs.4c00548
エレメント	硫黄 (S)
材料	化学化合物
産業	リサーチ＆ラボラトリー

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