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ルテニウムPNNおよびPNPピンサー錯体触媒によるマルコフニコフ選択的エポキシド水素化分解の機構解明

タイトル	ルテニウムPNNおよびPNPピンサー錯体触媒によるマルコフニコフ選択的エポキシド水素化分解の機構解明
著者紹介	マリアンナ・C・ヘッド、ベンジャミン・T・ジョセフ、ジェイソン・M・キース、アンソニー・R・キアネーゼ
雑誌	有機金属
日付	02/27/2023
土居	10.1021/acs.organomet.2c00503
はじめに	近年、アルコールを生成するエポキシド水素化分解の均一系触媒が注目され、選択的マルコフニコフまたは反マルコフニコフアルコール生成触媒の開発につながった。マルコフニコフ選択的触媒は、一般的にRuH/NHまたはFeH/OH構造を持つNoyori/Shvo型二官能性触媒を含む。提案されているメカニズムは、極性二重結合水素化に似た、金属水素化物と酸性配位子ペンダント基との協力的なC-O結合水素化分解を示唆している。われわれは、計算と実験を組み合わせた研究を通して、ノヨリ型PNPおよびPNNルテニウム錯体触媒によるエポキシド水素化分解メカニズムを探求した。その結果、これらのルテニウム錯体系では、従来提唱されていた二官能性経路はエネルギー的に不利であることがわかった。その代わりに、開環は、配位子のN-H基の関与なしに、エポキシド炭素へのルテニウムヒドリドの求核攻撃によって起こる。DFTによって予測された速度則とエネルギー障壁は、速度論的研究結果と一致している。
引用	Marianna C. Head, Benjamin T. Joseph and Jason M. Keith et al. The Mechanism of Markovnikov-Selective Epoxide Hydrogenolysis Catalyzed by Ruthenium PNN and PNP Pincer Complexes.Organometallics.2023.第42巻(5):347-356.DOI: 10.1021/acs.organomet.2c00503

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