先進データストレージ用途を目指したFePt薄膜の温度依存性成長と磁気特性評価

本コンテンツは、フランク・エフェによる2025年スタンフォード大学先端材料カレッジ奨学金申請からのものです。

要旨

人工知能（AI）は現代技術を再構築し続け、データ処理とストレージ能力に高い要求を課している。電子データ・ストレージ・システム、特にハードディスク・ドライブ（HDD）の速度と容量を向上させることは、こうした要求に応えるために不可欠である。鉄白金（FePt）薄膜は、高い磁気異方性、強い磁化、大きな保磁力、高い熱的・化学的安定性など、その卓越した特性により、有望な材料として浮上してきた。これらの性質により、FePt薄膜は、HDDのデータ密度を大幅に向上させるために設計された熱アシスト磁気記録（HAMR）などの先進ストレージ技術にとって理想的な候補となっている。FePtは広く研究されているが、これらの薄膜をシリコン基板上に蒸着したときに観察される二重磁気スイッチング挙動の背後にあるメカニズムを理解する上で、顕著なギャップが残っている。本研究では、直流マグネトロンスパッタリング法を用いて、ガラス、シリコン、酸化シリコン基板上に室温、250℃、450℃で成長させたFePt薄膜の合成と特性評価を行った。表面形態と結晶構造は原子間力顕微鏡（AFM）とX線回折（XRD）で調べ、磁気特性は磁気力顕微鏡（MFM）と振動試料磁気測定（VSM）で評価した。成長温度がFePt薄膜の構造および磁気特性に与える影響を調べることは、次世代データストレージシステムや産業用途における性能を調整するための貴重な知見を提供する。

はじめに

ネオジム合金膜は、長年にわたって幅広く研究され、データストレージ用途に広く採用されてきた（Emmeliusら、1989；Heら、2022）。しかし、希土類元素であるため高価であり、超高温で容易に減磁し、デバイス製造のための電気的・磁気的特性に関する情報はほとんどない（Baloniら、2023；Shkirら、2022；Yumnamら、2020）。強磁性鉄合金薄膜は、その明確な構造と魅力的な磁気特性により、メモリ記憶装置への応用が大幅に増加した。スピントロニクス、永久磁石、磁気記録媒体などのデバイス応用に向けた二元系鉄合金薄膜の魅力的な特徴を調査した研究がいくつかある（Appel et al.）

二元系鉄合金の中でも、鉄白金（FePt）薄膜は、高い磁気異方性、交換結合特徴、二重スイッチング現象、熱的・化学的安定性など、卓越した磁気特性を有する。これらは、温度、成長時間、ガス流量などの成長条件に大きく影響される。その結果、適切な成長条件を選択することが、FePt薄膜の適切な磁気特性を達成するために重要である（Suzuki et al.）メモリー・データ記憶装置のデータ記憶容量を向上させるためには、熱アシスト磁気記録に見られるように、磁気記録のビットアライメントを縦アライメントから垂直アライメントに変更する必要がある。しかし、現在の研究は、FePt薄膜の高テクスチャーとそれに伴う垂直磁気異方性を成長させるために行われている（Liuら、2022年；Shenら、2018年；Yangら、2019年）。

FePt薄膜の硬質相と軟質相間の交換バイアス結合は、粒界における転移接触の相互拡散と、硬質相に存在する浮遊磁場による静磁結合から生じる（Singh et al.）成長条件によって、FePt薄膜は立方晶相とランダムに配向した粒構造を持つ秩序化L₁₀相の2つの相を持つことができる。粒状のL₁₀FePt膜とは異なり、高温では膜の強磁性共鳴が増加する。熱処理は、FePt膜の垂直磁気異方性を増大させ、保磁力を高め、データストレージ用途の面密度を向上させることが示されている（Li & Wang, 2022; Liu et al.）さらに、ある温度以上に温度を上げると、ナノ粒子の凝集により望ましくない結晶粒が形成される可能性がある（Goyalら、2019）。さらに、Vashishtら（2021）は、Si基板上にFeCo/FePt多層膜を共蒸着し、アニール後のFePt結晶粒径の急増を示すとともに、軟相磁気挙動を確認した。磁壁が支配するピン止めが面外軸の保磁力増加の原因である。

試料作製と実験の詳細

FePt薄膜は、DCマグネトロンスパッタリング法により5×5mmのガラス基板上に、基板温度室温（23℃）、250℃、450℃で成膜した。ガラス基板は、アセトン中、25℃で90分間超音波洗浄し、表面の汚れを除去した後、風乾した。成膜前に基板を100℃で5分間予熱し、密着性を高めた。ヒーターはスパッタリングチャンバー内に設置し、10-7 Torrのベース圧力まで排気した。成膜は、5 mTorrのアルゴン圧力と50 Wのガンパワーで15分間、ターゲットから基板までの距離を40 cmに一定にして行った。各蒸着の後、システムは室温まで冷却された。これらの成長パラメーターは、関連研究（Alqhtany, 2017; Efe, 2023; Lisfi et al.）

結果と考察

脱磁膜の表面形態とトポグラフィーは原子間力顕微鏡（AFM）を用いて分析し、磁区構造は磁気力顕微鏡（MFM）を用いて評価した。X線回折（XRD）を用いて結晶構造と相構成を調べ、振動試料磁気測定（VSM）を用いて-20～20kOeの面内磁場下での磁気特性を評価した。

AFMの結果、23 °Cの薄膜は、表面拡散が乏しいことを示唆するクラックやボイドを伴うグレインクラスター化を示した。250 °Cでは、結晶粒はより均一に分布し、目に見えるクラックのない球状の特徴を形成した。450 °Cでは、平均粗さ10 nmの均一でクラックのない表面が得られた。これらの結果は、基板温度を上げるとFePt膜の微細構造が向上することを示しており、特に磁気ストレージ技術などのデバイス応用に有望である。観察された傾向は、以前に報告された知見（Skok et al., 2022; Weisheit et al., 2004）と一致している。図2aに見られるように、膜とカンチレバーの先端との間に磁力は検出されなかった。これは成膜温度が23℃と低く、磁気モーメントを揃えるには不十分なためである。その結果、室温では、無秩序な立方晶FCC相構造特性のソフト相を特徴とする。温度を250℃まで上げると、図2bに示すように、磁区がランダムに面外配向した島構造が発見された。さらに、基板温度が450℃まで上昇すると、フィルムの磁気イメージにおいて磁区のコントラストが増加した。これは、図2cに示すように、カンチレバー先端と正または負のいずれかの強い相互作用を持つ磁気構造を表す黒と白のコントラストからなる。これらの磁区は通常、磁化の面外成分を指していることがわかった。

図1（a-c）：合成したFePt薄膜のAFM像。
基板温度が(a) 23℃、(b) 250℃、(c) 450℃と上昇するにつれて、結晶粒のトポグラフィーが変化した。

また、磁区の茶色い部分は弱い磁区を反映しており、これはカンチレバー先端と弱い相互作用をするほぼ面内磁化容易軸を持つ磁性元素によるものと考えられる。その結果、フィルム全体の磁化構造が変化する。これは、蒸着膜の垂直磁気異方性が高く、磁壁内で磁化方向が上下に揃っているためである。成長膜の秩序化された_L10面心正方晶（FCT）構造は、より高い基板温度における膜の著しい垂直磁気異方性を説明しうる（Lisfi et al.）

図2（a-c）：での磁区を示す合成FePt薄膜のMFM像。
(a) 23 ℃ (b) 250 ℃ (c) 450 ℃。

結論

FePt薄膜は、ガラス基板上に室温、250℃、450℃の3種類の温度で蒸着することに成功した。成膜温度を上げると、AFMとSEMで観察されたように、ボイドやピンホールのない結晶粒の成長が増加した。磁気力顕微鏡では、磁気モーメントが膜の平面に対して垂直に配向していることが示された。不活性ガスを含む閉鎖系で基板温度を上昇させると、原子がランダムに配向した軟相fcc-FePt膜の磁性相が転移し、ガラス基板上に秩序化したL10 fct-FePt膜が形成される。

推奨事項

本研究は、工業用に調整された有望な希少金属合金であるFePt薄膜の合成と特性評価に焦点を当てた。
特に熱アシスト磁気記録（Heat-Assisted Magnetic Recording (HAMR)）における磁気データストレージの産業用途に合わせた、有望な希少金属合金であるFePt薄膜の合成と特性評価に焦点を当てた。基板の温度変化を通じて成長条件を最適化することにより
基板の温度変化により成長条件を最適化することで、薄膜の構造特性と磁気特性を向上させた（現在進行中）、
高密度ストレージ・デバイスに適している。この研究は、レアメタル利用における現在の開発動向に沿ったものである。
この研究は、レアメタル利用における現在の開発トレンドに沿ったものであり、エレクトロニクスにおける耐久性のある高性能材料に対する世界的な需要に対応するものである。
エレクトロニクスにおけるFePt ベースの技術の進歩は、効率的で小型化された省エネルギーデバイスへの戦略的シフトをサポートする、
への戦略的転換を支援するものである。

参考文献

Appel, P., Shields, B. J., Kosub, T., Hedrich, N., Hübner, R., Faßbender, J., Makarov, D., & Maletinsky, P. (2019).磁性粒状薄膜反強磁性体のナノ磁性。Nano Letters, 19(3), 1682-1687. https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.8b04681

Baloni, M., Sharma, R. C., Singh, H., Khan, B., Singh, M. K., Sati, P. C., Thakur, V. N., Kotnala, R. K., & Kumar, A. (2023).ネオジム(Nd)ドープBiFeO3-PbTiO3固溶体におけるエネルギー貯蔵と磁電結合。Journal of Alloys and Compounds, 946, 169333. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2023.169333

Emmelius, M., Pawlowski, G., & Vollmann, H. W. (1989).光データストレージ用材料。Angewandte Chemie International Edition in English, 28(11), 1445-1471. https://doi.org/10.1002/anie.198914453

Goyal, R., Lamba, S., & Annapoorni, S. (2019).Au 添加 FePt 薄膜におけるひずみ誘起磁気異方性のモデリング。Progress in Natural Science：Materials International, 29(5), 517-524. https://doi.org/10.1016/j.pnsc.2019.09.001

He, Y., Helm, T., Soldatov, I., Schneider, S., Pohl, D., Srivastava, A. K., Sharma, A. K., Kroder, J., Schnelle, W., Schaefer, R., Rellinghaus, B., Fecher, G. H., Parkin, S. S. P., & Felser, C. (2022).室温におけるNd 2 Fe 14 Bのナノスケール磁気バブル。Physical Review B, 105(6), 064426. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.105.064426

Krupinski, M., Bali, R., Mitin, D., Sobieszczyk, P., Gregor-Pawlowski, J., Zarzycki, A., Böttger, R., Albrecht, M., Potzger, K., & Marszałek, M. (2019).Ion induced ferromagnetism combined with self-assembly for large area magnetic modulation of thin films.Nanoscale, 11(18), 8930-8939. https://doi.org/10.1039/C8NR10011J

Li, W., & Wang, X. (2022).L10-FePt 薄膜の {001} テクスチャーに及ぼすナノ双晶の影響。Applied Physics A, 128(11), 1024. https://doi.org/10.1007/s00339-022-06173-w

Lisfi, A., Pokharel, S., Akioya, O., Alqhtany, N. H., & Wuttig, M. (2017).L1 0 FePt薄膜における不可逆磁化過程とスイッチング機構。AIP Advances, 7(5), 056206. https://doi.org/10.1063/1.4973759

Liu, C., Srinivasan, K., Ajan, A., McCollum, E., Kalitsov, A., Kalappattil, V., & Wu, M. (2022).高温におけるFePt薄膜の強磁性共鳴。Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 563, 169988. https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2022.169988

Preller, T., Knickmeier, S., Menzel, D., Temel, B., & Garnweitner, G. (2020).FePt-FePt 3 薄膜の交換バイアスは、ブレンドしたナノ粒子ビルディングブロックの相転移を制御することで実現した。Langmuir, 36(8), 2093-2101. https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.9b02880

Shen, C. Y., Yeh, P. Y., Yuan, F. T., Chang, H. W., Lee, M. Y., Lin, D. Y., & Wang, C. R. (2018).Pulsed-dc-sputtered FePt 薄膜の改善された垂直磁気特性。Surface and Coatings Technology, 350, 795-800. https://doi.org/10.1016/j.surfcoat.2018.04.047

Shkir, Mohd., Khan, A., Imran, M., Ajmal Khan, M., Zargar, R. A., Alshahrani, T., Deva Arun Kumar, K., Mohanraj, P., Chandekar, K. V., & AlFaify, S. (2022).Spray pyrolysis developed Nd doped Co3O4 nanostructured thin films and their structural, and opto-nonlinear properties for optoelectronics applications.Optics & Laser Technology, 150, 107959. https://doi.org/10.1016/j.optlastec.2022.107959

Singh, S., Kumar, D., Bhagat, B., Choudhary, R. J., Reddy, V. R., & Gupta, A. (2018).L1 0 -ordered FePt and FeCo-based bilayer structureにおける交換バイアス効果：Effect of increasing applied field.Journal of Physics D：Applied Physics, 51(7), 075006. https://doi.org/10.1088/1361-6463/aaa539

鈴木郁夫、久保慎一郎、Sepehri-Amin, H., & Takahashi, Y. K. (2021).エピタキシャル FePt 膜の成長モードの表面自由エネルギー依存性.ACS Applied Materials & Interfaces, 13(14), 16620-16627. https://doi.org/10.1021/acsami.0c22510

Vashisht, G., Shashank, U., Gupta, S., Medwal, R., Dong, C. L., Chen, C. L., Asokan, K.,Fukuma, Y., & Annapoorni, S. (2021).スピントロニクスにおけるスイッチング制御のための逆積層FeCo/FePt金属間二層膜におけるピニングアシストによる面外異方性.Journal of Alloys and Compounds, 877, 160249. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2021.160249 Yang, W.-S., Sun, T.-H., Chen, S.-C., Jen, S.-U., Guo, H.-J., Liao, M.-H., & Chen, J.-R. (2019).

直流マグネトロンスパッタリングと高出力インパルスマグネトロンスパッタリングで成膜したFePt合金膜の微細構造と磁気特性の比較。Journal of Alloys and Compounds, 803, 341-347. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2019.06.216

Yumnam, G., Guo, J., Chen, Y., Lauter, V., & Singh, D. K. (2020).ネオジム薄膜における非従来型磁気現象。Physical Review Research, 2(4), 043018. https://doi.org/10.1103/PhysRevResearch.2.043018